Ο Ατρόμητος ιδρύθηκε το 1923 στο κέντρο της Αθήνας, ενώ το 1932 μεταφέρθηκε στο Περιστέρι. Συγκεκριμένα ιδρύθηκε τον Μάιο του 1923 από μια παρέα μαθητών που έπαιζαν ποδόσφαιρο στην πλατεία Βικτωρίας, στο κέντρο της Αθήνας. Συγκεκριμένα ιδρυτές του συλλόγου ήταν οι Κολομβούνης, Πέτας, Σταθόπουλος, Συνοδινός, Σταματόπουλος και Γλυκοφρύδης. Στο πρωτάθλημα της ΕΠΣ Αθηνών 1924-25, στον νικηφόρο με 4-0 αγώνα του επί του Αττικού Λένορμαν αγωνίστηκε με την παρακάτω σύνθεση: Οριγώνης Τζέντος , Γ. Γεωργίου, Χ. Χρηστίδης , Μ. Σκέκος, Π. Παπαδόπουλος, Θ. Σαραντόπουλος , Δ. Σταθόπουλος, Ι. Πέττας, Δ. Κολομβούνης, Γ. Κανδρής, Μίχος. Το 1928 ως πρωταθλητής Αθήνας πήρε μέρος στο πρώτο πρωτάθλημα Ελλάδας, τερματίζοντας τρίτος.
Η ιστορική τρίτη θέση στο πρωτάθλημα του 1928 δεν είχε συνέχεια καθώς η πορεία της ομάδας δεν υπήρξε ανάλογη, είτε συμμετέχοντας στα πρωταθλήματα της ΕΠΣΑ, είτε (μεταγενέστερα) αποτελώντας “ασανσέρ” μεταξύ της μεγάλης και των μικρότερων εθνικών κατηγοριών. Επόμενη συμμετοχή μετά το 1928, σε πανελλήνια διοργάνωση, είχε το 1939, όταν τερμάτισε τελευταίος στον Νότιο όμιλο.
Από το 1940 έως και το 1962, ο Ατρόμητος αγωνίστηκε στα πρωταθλήματα Αθηνών (την τελευταία του χρονιά, 1961-62, κατέκτησε και το Πρωτάθλημα Αθηνών), ενώ από το 1960 συμμετείχε στη Β’ Εθνική κατηγορία, που από την περίοδο 1962-63 ξεκίνησε να υφίσταται ως μόνιμη κατηγορία, πριν τη μεγαλύτερη Α’ Εθνική κατηγορία. Στην Β’ παρέμεινε συνεχόμενα, ως την περίοδο 1971-72, όταν και κέρδισε την άνοδο στη μεγαλύτερη κατηγορία της Ελλάδος.
Την περίοδο 1972-73, ο Ατρόμητος πραγματοποίησε την ιστορική πρώτη του συμμετοχή, στην 1η Εθνική κατηγορία, τερματίζοντας 16ος σε σύνολο 18 ομάδων και υποβιβάστηκε.Επέστρεψε την μεθεπόμενη περίοδο (1974-75) όπου ήταν η τελευταία ομάδα πάνω από τη ζώνη του υποβιβασμού (13η θέση σε σύνολο 18). Ακολούθησε μια αρκετά καλή χρονιά, τερματίζοντας στην 9η θέση, με τις ομάδες να έχουν μειωθεί σε 16 την περίοδο 1975-76. Την επόμενη χρονιά (1976-77), ο Ατρόμητος πραγματοποίησε μια απογοητευτική πορεία, τερματίζοντας τελευταίος και έτσι ο υποβιβασμός ήταν αναπόφευκτος.
Τέσσερις χρονιές αργότερα, την περίοδο 1980-81, επέστρεψε στην κορυφαία κατηγορία, ως Πρωταθλητής Β’ Εθνικής, όμως τερμάτισε και πάλι τελευταίος και υποβιβάστηκε. Από την έναρξη της δεκαετίας του 80′ έως και τα μέσα της δεκαετίας του 2000, ο Ατρόμητος ανεβοκατέβαινε τις μικρότερες κατηγορίες. Το 1987 υποβιβάστηκε για πρώτη φορά στην ιστορία του, στην Γ’ Εθνική, επέστρεψε την αμέσως επόμενη χρονιά στη Β’, για να πέσει εκ νέου στην Γ’ το 1994, ενώ έφτασε μέχρι και την Δ’ Εθνική την περίοδο 1997-98, αλλά επέστρεψε στην Γ’, ως Πρωταθλητής της 4ης τη τάξει κατηγορίας Ελλάδος. Το 2002, επέστρεψε στη δεύτερη κατηγορία, έπειτα από οκτώ χρόνια απουσίας.
Η Χαλκηδόνα και η “ανάσταση”
Την περίοδο 2004-05 ο Ατρόμητος εμφανίστηκε αδύναμος στη Β’ Εθνική τερματίζοντας προτελευταίος. Προ του φάσματος του υποβιβασμού και χωρίς να επηρεαστούν τα διακριτικά, το όνομα ή η έδρα του, συγχωνεύτηκε με τη Χαλκηδόνα, η οποία είχε μια αξιόλογη πορεία στην Α’ εθνική και αποτελούσε φόβητρο για τις μεγάλες ομάδες, όμως δεν διέθετε ικανό σε αριθμό φίλαθλο κοινό. Tο τελευταίο αποτελείτο κατά βάση από εργαζόμενους του ομίλου πετρελαιοειδών ΕΤΕΚΑ του Γιώργου Σπανού, προέδρου της ομάδας. Κατ’ αυτόν τον τρόπο, συνδυάστηκε η ποιότητα του έμψυχου υλικού της Χαλκηδόνας με τη δυναμική των φιλάθλων του Περιστερίου. Η ημερομηνία που οριστικοποιήθηκε επίσημα η συγχώνευση με ανακοίνωση, ήταν η 31η Μαΐου του 2005.
- Την περίοδο 2005-06, η “νεοσύστατη” -πλέον- ομάδα, πραγματοποίησε μια αξιοπρεπέστατη παρουσία, αντάξια αυτής που είχε συνηθίσει τους αντιπάλους της, η Χαλκηδόνα, κατέκτησε την έβδομη θέση στο πρωτάθλημα και εκμεταλλευόμενη την αδυναμία του ΠΑΟΚ να συμμετάσχει στα κύπελλα Ευρώπης (η ΠΑΕ Ατρόμητος έστειλε απευθείας επιστολή διαμαρτυρίας στην UEFA παρακάμπτοντας την ΕΠΟ), εξασφάλισε για την επόμενη χρονιά την παρθενική της εμφάνιση σε επίσημους ευρωπαϊκούς αγώνες (κύπελλο UEFA). Την ίδια περίοδο στο κύπελλο Ελλάδας απογοήτευσε, αποκλειόμενος από τον Θρασύβουλο από τον πρώτο γύρο που πήρε μέρος.
- Η έναρξη της περιόδου 2006-07 βρήκε τον Ατρόμητο να δίνει τους πρώτους ευρωπαϊκούς αγώνες της ιστορίας του απέναντι στην κατοπινή τροπαιούχο του θεσμού Σεβίλλη. Για άλλη μια χρονιά απογοήτευσε στο κύπελλο Ελλάδας, καθώς αποκλείστηκε πάλι στον πρώτο γύρο που πήρε μέρος, από τον Ηλυσιακό. Το τέλος της περιόδου αυτής τον βρήκε μια θέση χαμηλότερα από την προηγούμενη στο πρωτάθλημα, στην όγδοη, με επίσης αξιοπρεπή παρουσία.
- Την περίοδο 2007-08, μολονότι μέχρι τα μισά του πρωταθλήματος (την 15η αγωνιστική και την ήττα από τον Πανιώνιο στο Περιστέρι) βρισκόταν στην 6η θέση, ο Ατρόμητος με έναν απογοητευτικό δεύτερο γύρο, υποβιβάστηκε. Αντιθέτως, στο κύπελλο Ελλάδας (2008), έφτασε για πρώτη φορά στην μέχρι τότε ιστορία του, έως τα ημιτελικά της διοργάνωσης, όπου αποκλείστηκε από τον Άρη Θεσσαλονίκης. Πριν αποκλειστεί, ξεπέρασε κατά σειρά τις ομάδες των Ολυμπιακού Βόλου, Αστέρα Τρίπολης και ΟΦΗ.
- Την επόμενη περίοδο (2008-09), ο Ατρόμητος διατήρησε στη σύνθεσή του πολλούς ποδοσφαιριστές επιπέδου Α’ Εθνικής (αγωνιζόμενοι πολλά χρόνια στην κορυφαία κατηγορία), έχοντας ως στόχο να επιστρέψει άμεσα στη Σούπερ Λίγκα, τον οποίο κατάφερε με εμφατικό τρόπο, ως πρωταθλητής Β’ Εθνικής, εξασφαλίζοντας από πολύ νωρίς την άνοδο. Την ίδια χρονιά, στο κύπελλο Ελλάδας (2009), αποκλείστηκε από τον Άρη στη φάση των 32, έχοντας αποκλείσει Φωστήρα και Κορωπί.
Επιστροφή στη Σούπερ Λίγκα και επιτυχίες
Η επιστροφή του στην A΄ κατηγορία, την περίοδο 2009-10, συνδυάστηκε με πολύ καλές εμφανίσεις και τελικά τερμάτισε έβδομος, πραγματοποιώντας μια πολύ καλή χρονιά. Στο κύπελλο Ελλάδας (2009-10) αποκλείστηκε στη φάση των 16 από τον ΠΑΣ Γιάννινα, ενώ στους “32” είχε ξεπεράσει το εμπόδιο του Βισαλτιακού. Το 2011 βρήκε τον σύλλογο ενώπιον της μεγαλύτερης πρόκλησης της, έως τότε, ιστορίας του, καθώς αντιμετώπισε στον τελικό του κυπέλλου Ελλάδας την ΑΕΚ διεκδικώντας με αξιώσεις την κατάκτηση του τροπαίου. Τελικά σε έναν αγώνα που στιγματίστηκε από σοβαρά επεισόδια, η ΑΕΚ κατέκτησε τη νίκη επικρατώντας με 3-0 (με τον αγώνα να διακόπτεται ένα λεπτό πριν τη λήξη και τον διαιτητή Τάσο Κάκο να βγαίνει στον αγωνιστικό χώρο μετά από δέκα λεπτά διακοπής, σφυρίζοντας το τέλος του). Στο πρωτάθλημα όμως, η ομάδα του Ατρόμητου γλίτωσε τον υποβιβασμό την προτελευταία αγωνιστική, παρόλο που δημιούργησε δύσκολο εμπόδιο στους εντός έδρας αγώνες της, σημειώνοντας μόλις 2 ήττες στο Περιστέρι, ενώ εντυπωσίασε σε αρκετές περιπτώσεις, όπως με τη νίκη 3-1 επί του Ολυμπιακού και την εκτός έδρας νίκη 1-0 επί του ΠΑΟΚ.
Την επόμενη αγωνιστική περίοδο (2011-12), ο Ατρόμητος έκανε μια εκπληκτική χρονιά, βάζοντας τα θεμέλια για ακόμα μεγαλύτερες διακρίσεις τα επόμενα χρόνια. Εξασφάλισε στο πρωτάθλημα την έξοδο στην Ευρώπη, τερματίζοντας στην κανονική διάρκειά του 3ος μαζί με τον ΠΑΟΚ και κέρδισε τη συμμετοχή του για πρώτη φορά στα πλέι οφ. Εκεί τερμάτισε τρίτος (τέταρτη κατά σειρά ομάδα μαζί με τον πρωταθλητή) και προκρίθηκε για δεύτερη φορά στην ιστορία του, σε ευρωπαϊκή διοργάνωση. Ταυτόχρονα για δεύτερη συνεχόμενη χρονιά προκρίθηκε στον τελικό του κυπέλλου Ελλάδας (2011-12) έχοντας αποκλείσει στα προημιτελικά και στα ημιτελικά, τον Άρη και τον ΠΑΟΚ αντίστοιχα. Στον τελικό που έγινε στις 28 Απριλίου 2012 απέναντι στον Ολυμπιακό, ήρθε ισόπαλος στην κανονική διάρκεια του αγώνα με 1-1, όμως με γκολ που δέχτηκε στο τελευταίο λεπτό της παράτασης, έχασε το τρόπαιο (τελικό σκορ 2-1 υπέρ του Ολυμπιακού).
Η περίοδος 2012-13 ήταν ανάλογη με την προηγούμενη και ξεκίνησε με τη δεύτερη συμμετοχή του συλλόγου στην Ευρώπη, όπου αποκλείστηκε από την αγγλική Νιούκασλ Γιουνάιτεντ. Στο κύπελλο Ελλάδας (2012-13) αποκλείστηκε νωρίς από τον Ολυμπιακό Βόλου, όμως στο πρωτάθλημα τερμάτισε με ευκολία στην τέταρτη θέση. Η απόδοση όμως του συλλόγου μέσα στη χρονιά δεν εντυπωσίασε και αφού αρχικά παραιτήθηκε ο προπονητής που ξεκίνησε Ντούσαν Μπάγεβιτς, ο αντικαταστάτης του Νίκος Αναστόπουλος απολύθηκε λίγο πριν το τέλος της κανονικής περιόδου. Στα πλέι οφ την ομάδα καθοδήγησε ο Γιώργος Παράσχος και αλλάζοντας την εικόνα του συλλόγου προς το καλύτερο, η έξοδος στα προκριματικά του Τσάμπιονς Λιγκ χάθηκε στον τελευταίο αγώνα του μίνι πρωταθλήματος, όμως για δεύτερη συνεχόμενη χρονιά προκρίθηκε στα πλέι οφ του Γιουρόπα Λιγκ και για τρίτη φορά στην ιστορία του εξασφάλισε την έξοδό του στην Ευρώπη.
Ο Ατρόμητος συνέχισε να δείχνει το καλό του πρόσωπο και την περίοδο 2013-14, επιβεβαιώνοντας πως βρίσκεται πλέον ανάμεσα στις κορυφαίες ελληνικές ομάδες. Στο κύπελλο αποκλείστηκε πολύ δύσκολα από τον Ολυμπιακό στην προημιτελική φάση, με δύο ισοπαλίες, 0-0 εκτός έδρας και 1-1 στο Περιστέρι, ενώ είχε περάσει τα εμπόδια Παναιτωλικού και Φωστήρα. Στο πρωτάθλημα τερμάτισε τρίτος στην κανονική διάρκεια, στα πλέι οφ όμως υποχώρησε μια θέση, τερματίζοντας τέταρτος στη συνολική βαθμολογία. Ένα σημαντικότατο επίτευγμα για τη συγκεκριμένη περίοδο είναι πως για τρίτη συνεχόμενη χρονιά και τέταρτη φορά στην ιστορία του, εξασφάλισε τη συμμετοχή του στις ευρωπαϊκές διοργανώσεις της επόμενης περιόδου.
Στο πρωτάθλημα της περιόδου 2014-15 τερμάτισε πέμπτος στην κανονική διάρκειά του και τέταρτος έπειτα από τη διαδικασία των πλέι οφ, εξασφαλίζοντας για τέταρτη συνεχή χρονιά (και πέμπτη συνολικά) την έξοδό του στο Γιουρόπα Λιγκ. Στο ξεκίνημα της περιόδου 2015-16 ο Ατρόμητος κατάφερε για πρώτη φορά στην ιστορία του να προκριθεί σε επόμενη φάση ευρωπαϊκής διοργάνωσης, ενώ στο πρωτάθλημα τερμάτισε όγδοος και στο κύπελλο έφτασε μέχρι την ημιτελική φάση. Στο πρωτάθλημα της περιόδου 2016–17 τερμάτισε για δεύτερη συνεχή χρονιά στην όγδοη θέση. Την επόμενη αγωνιστική περίοδο (2017-18), ο Ατρόμητος πραγματοποίησε εξαιρετικές εμφανίσεις και επέστρεψε στις Ευρωπαϊκές διοργανώσεις τερματίζοντας 4ος.