Στην Τουρκοκρατία, η Καρύταινα ήταν εμπορικό κέντρο με κυριότερα προϊόντα τον καπνό, τα μεταξωτά και το κρασί ενώ παράλληλα αποτέλεσε και σημαντικό διοικητικό κέντρο έως το 1830 που την θέση της πήρε η Δημητσάνα, γεγονός που συνετέλεσε στην παρακμή της.
Την 25 Μαρτίου 1821, επαναστάτες από το Ζυγοβίστι υπό τον Θεοδόσιο Καρδαρά και από τη Στεμνίτσα και τη Δημητσάνα υπό τον Κωνσταντίνο Αλεξανδρόπουλο, πήγαν για να συλλάβουν τους εκεί Τούρκους αλλά αυτοί πρόλαβαν και κλείστηκαν στο οχυρό της πόλης όπου πολιορκήθηκαν.
Η απελευθέρωσή της σηματοδοτεί και την πρώτη μεγάλη νίκη των Ελλήνων υπό τον Θεόδωρο Κολοκοτρώνη, που νίκησε τους Τούρκους στην περίφημη Μάχη της Καρύταινας στις 27 Μαρτίου 1821. Αυτός είναι και ο λόγος άλλωστε, που το κάστρο της απεικονίζεται μαζί με το πορτρέτο του Κολοκοτρώνη στα παλιά χαρτονομίσματα των πέντε χιλιάδων δραχμών.
Ο μεγάλος Έλληνας συγγραφέας Νίκος Καζαντζάκης, στο «Ταξιδεύοντας στο Μοριά», είχε χαρακτηρίσει την Καρύταινα το «Τολέδο της Ελλάδας»:
«H Καρύταινα είναι αληθινά το Τολέδο της Ελλάδας… τα κάστρο έρημο, σταχτόμαυρο σα γεράκι, σηκώνεται στην κορφή και βιγλίζει. …..τα σύννεφα είχαν πληθύνει και περνούσαν γρήγορα, ρίχνοντας τεράστιους ίσκιους απάνω στα βουνά και κάτω στον κάμπο. Κι όταν αντικρίσαμε πάνω από το λόφο το ξακουστό κάστρο της Καρύταινας, νιώσαμε πως σήμερα, σε τέτοιο ανήσυχο φωτισμό και με τέτοιες σύγχρονες έγνοιες, το κάστρο τούτο το άγριο, το πολεμικό, το απότομο, διατυπώνει πιστότερα από κάθε ελληνικό ναό το τοπίο γύρα μας και μέσα μας».
